생기원 저탄소에너지그룹 김태효 수석연구원 연구팀은 황화물계 고체전해질 소재에 세 가지 원소를 조합해 리튬이온 이동성을 높이고, 공기 중 수분 노출 시 발생하는 유독성 황화수소(H₂S)를 줄이는 데 성공했다.
고체전해질은 전고체 배터리 안에서 양극과 음극 사이로 리튬이온이 이동하는 통로 역할을 하는 소재로, 이 중 이온전도도가 높은 황화물계가 유력한 후보 소재로 꼽힌다. 연구팀은 황화물계 고체전해질 중 육리튬 인 오황화 아이오다이드(Li₆PS₅I)에 주목했다. Li₆PS₅I는 제조 원가가 낮고, 리튬 금속과 맞닿았을 때 아이오딘화 리튬(LiI) 나노 보호층을 형성해 셀 안정성을 높이는 장점이 있다.
연구팀은 Li₆PS₅I에 역할이 다른 세 가지 원소, 즉 염소, 안티몬, 산소를 함께 넣는 방식으로 이 문제를 해결했다.
염소(Cl)는 소재 내부의 원자 배열을 바꿔 리튬이온 이동을 더 쉽게 하고, 안티몬(Sb)과 산소(O)는 수분에 더 강한 결합 구조를 만들어 소재 분해와 황화수소 발생을 줄이는 역할을 한다. 연구팀은 세 원소의 비율을 단계적으로 조절하며 다양한 조성을 비교.검증한 끝에 이온전도도와 구조 안정성의 균형이 최적인 조성을 도출했다. 실험 결과 개발된 소재의 이온전도도는 1.158 밀리지멘스퍼 센티미터(mS/cm)로, 기존 대비 약 77배 높아졌다. 상대습도 30% 환경에서 황화수소 발생량도 40% 줄어 수분 저항성도 개선된 것을 확인했다.
더 높은 상대습도 50% 환경에서는 24시간 노출 시 기존 소재가 진흙처럼 변질된 반면, 개발 소재는 고체 상태를 유지하는 것으로 나타났다.
리튬 금속과의 안정성도 개선됐다. 배터리 내부 합선 직전까지 버티는 한계 전류 값이 기존 대비 86% 높아졌으며, 리튬 금속과 맞닿은 상태에서 2,000시간 이상 안정적으로 작동하는 것이 확인됐다.
연구팀은 특히 소재 설계에 그치지 않고, 압력 셀을 조립해 사이클 성능까지 확인함으로써 소재 개발부터 전지 실증까지 전 과정에 걸쳐 기술 완성도를 높였다. 개발된 고체전해질을 적용한 결과 전고체 전지의 초기 방전용량은 158.4 밀리암페어시 퍼 그램(mAh/g)으로, 기존 Li₆PS₅I 기반 전지(134.5 mAh/g)보다 18% 향상된 것으로 나타났다. 충·방전 100회 반복 내구성 시험에서도 안정적으로 작동하는 것을 확인했다.
이번 연구 성과는 화학공학 분야 국제학술지 케미칼 엔지니어링 저널 (Chemical Engineering Journal)에 게재됐다.
jiany@fnnews.com 연지안 기자
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